En , il s’engage dans l’armée de l’air. L’armistice de juin 1940 le trouve à la base aérienne 141 Oran la Sénia. Lui et les sous-officiers René Mouchotte, Charles Guérin, François de Geoffre décident de rejoindre l’Angleterre en passant par Gibraltar. Le , après avoir tiré au sort l’ordre des départs (1er Mouchotte, 2e Fayolle, 3e De Geoffre), il s’empare avec un autre pilote, le lieutenant Jean Hubert Stourm, d’un avion (le Caudron Simoun de l’état-major) et rallie la base de Gibraltar. De là, avec ses camarades, il rejoint l’Angleterre dans un chalutier affrété par la Royal Navy. Il rejoint les pilotes français qui sont incorporés à la Royal Air Force (RAF). Formés au pilotage des Tiger Moth et Hector, ils séjournent sur la base de Aston Down, la 5 OTU. Le , Fayolle passe sur Hawker Hurricane.
En , il rejoint le 85 Squadron basé à Church Fenton et commandé par le Squadron leader Peter Townsend avec un de ses camarades, François de Labouchere. Il est nommé adjudant puis part dans 145 Squadron le . Il est transféré ensuite au 249 Squadron le 6 décembre 1940 puis au 1er mai 1941 au 242 Squadron. Volant sur Hawker Hurricane Mk-IIA, il abat dans la nuit du un He 111 bombardant Londres.
Le jeune sous-lieutenant Fayolle épouse une jeune Anglaise fin juillet 1941. Ils auront une fille prénommée Chantal.
Le 24 septembre 1941, il est promu lieutenant. En , il passe au 611 Squadron. Puis, trois semaines plus tard, il est affecté au 340 Squadron, formé uniquement de pilotes français.
Il est promu le chef de l’escadrille « Paris » du 340 squadron « Ile-de-France ». Le 10 avril 1942, il succède à Bernard Dupérier en prenant le commandement de l’escadrille « Versailles ». Au 1er mai, il est promu capitaine. Le , il abat un Fw 190 puis le un Ju 88 (en participation avec un autre pilote). Fin , il devient le Squadron leader du 174 Squadron basé à Warmwell et est nommé commandant FAFL (Forces aériennes françaises libres).
Les circonstances exactes de sa mort sont difficiles à analyser du fait du peu de témoignages et de la confusion qui régnait lors de ces combats. Elles ont été cependant patiemment récoltées par l’écrivain Yves Morieult dans son livre Croix de Lorraine sur Dieppe. Elles demeurent de toutes façons parcellaires.
Le , couvrant le débarquement de Dieppe (opération Jubilee), le squadron a pour mission d’aller détruire des canons allemands en France (canons codés « Hitler »). Vers 05 h 00 du matin, les Hurricane attaquent en piqué, larguent leurs bombes de 250 et 125 kg. Il est rapporté par les pilotes qu’il n’y a qu’une légère défense de la Flak sur l’objectif. En revanche, au retour pour l’Angleterre, de part et d’autre de Dieppe, une forte activité de la DCA allemande est déployée. À partir de ce moment, il n’existe plus de contact radio avec le commandant Fayolle. Un pilote dit l’avoir vu en direction des côtes françaises à pleine allure, à tel point qu’il n’a pu le suivre. Ce pilote rapporte qu’il a vu un Hurricane au large des côtes anglaises se battre contre un Fw.190 avec deux Spitfire, à proximité de la base de départ anglaise, puis seul un peu plus loin. A-t-il été touché par la Flak au-dessus de la France, par le chasseur allemand, un autre ?
Ce , deux autres squadron leaders sont morts. Ils ont été identifiés. Le troisième non car le corps du commandant Fayolle ne portait que les insignes de son grade, sans papiers d’identité comme de nombreux aviateurs français survolant le territoire national, afin d’éviter les représailles allemandes. Son corps rejeté par la mer fut donc enterré anonymement ; jusqu’à l’aboutissement des patientes recherches d’Yves Morieult. Le , on put enfin mettre un nom sur la stèle du pilote mort pour la France, ceci après 56 ans d’attente.
Il repose au cimetière militaire canadien de Dieppe à Hautot-sur-Mer.
Le commandant Fayolle est titulaire de 3 victoires aériennes, a endommagé ou détruit 25 navires ennemis au cours de 190 missions de guerre. Il est le petit-fils du Maréchal Émile Fayolle (1852-1928).
• Chevalier de la Légion d’Honneur
• Compagnon de la Libération – décret du 17 octobre 1942
• Croix de Guerre 39/45 (4 citations)
• Distinguished Flying Cross (GB)
• 1939-1945 Star avec agrafe « Battle of Britain » (GB)
• Air Crew Europe Star (GB)
• War Medal (GB)
